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共價(jià)金剛石-石墨材料，集合了金剛石和石墨的性質(zhì)優(yōu)勢，能夠實(shí)現超硬、極韌、導電等優(yōu)越性能組合，在超硬和電子器件領(lǐng)域極具研究和發(fā)展價(jià)值。由于金剛石-石墨共價(jià)界面能高，目前主要通過(guò)高溫高壓方法來(lái)活化碳原子，實(shí)現該材料的構筑。等離子體化學(xué)氣相沉積（CVD）是金剛石面向功能應用的主要發(fā)展方向，借助CVD技術(shù)構筑共價(jià)金剛石-石墨材料，并探索金剛石和石墨兩相界面的新奇物性受到研究人員的關(guān)注。

中國科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國家研究中心黃楠研究員團隊與國外學(xué)者合作，利用等離子體CVD技術(shù)制備了共價(jià)金剛石-石墨材料，并基于該材料開(kāi)展了限域雙電層電容（Advanced Energy Materials 2023,13,2300716）和高效電催化（Advanced Energy Materials 2023,13,2301749）研究。近期，該團隊進(jìn)一步揭示了等離子體CVD構筑共價(jià)金剛石-石墨材料的生長(cháng)機理，數值仿真結果表明，設計的限域陶瓷樣品臺促使等離子體電子密度增加至1.46?× 10¹⁷ m^-3，為原來(lái)的2.7倍，為活化碳原子并以石墨形式與金剛石共價(jià)連接提供能量。透射電子顯微鏡表明金剛石()面和石墨(0001)面以3:2 和 2:2的對應關(guān)系共價(jià)連接，與高溫高壓方法構筑的共價(jià)金剛石-石墨界面不同。電子能量損失譜闡明界面處石墨中電子密度增加，具有sp²/sp³碳混合雜化特征，表明金剛石和石墨在共價(jià)鍵界面上擁有強相互作用。第一性原理計算揭示強相互作用界面誘使電子從金剛石相向石墨相轉移，進(jìn)而調變了界面碳的電子性質(zhì)，引發(fā)石墨在Fermi能級附近的態(tài)密度異常增加，并在金剛石的導帶底引入局域能級，致使共價(jià)金剛石-石墨材料陰極發(fā)光特征峰比氫終端金剛石材料藍移430 meV。這項研究工作深入理解了等離子體CVD構筑共價(jià)金剛石-石墨材料，并進(jìn)一步拓展了對調制金剛石電子性質(zhì)的認識，為開(kāi)發(fā)先進(jìn)金剛石電子器件提供基礎參考。

相關(guān)結果以“Covalently-bonded diaphite nanoplatelet with engineered electronic properties of diamond”為題，于近期受邀發(fā)表于《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）期刊。金屬所副研究員翟朝峰為第一作者，特別研究助理張楚燕博士為第二作者，黃楠研究員等為通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、金屬所創(chuàng )新基金培育項目和中國科學(xué)院儀器設備功能開(kāi)發(fā)技術(shù)創(chuàng )新項目的資助。

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圖1. 等離子體CVD技術(shù)構筑共價(jià)金剛石-石墨材料

圖2. 利用電子能量損失譜、第一性原理計算和陰極發(fā)光分析共價(jià)金剛石-石墨材料電子性質(zhì)